J2-7319 — Vmesno poročilo
1.
Aktivacija in razklop metana s heterogenimi katalizatorji na osnovi Co, Cu in Fe za proizvodnjo vodika in več-stenskih ogljikovih nano-cevk brez COx

Pripravili smo eno-kovinski 50 ut. % Cu/Al2O3 katalizator in dvo-kovinske katalizatorje, vsebujoče 25 ut. % Co/25 ut. % Cu, 25 ut. % Co/25 ut. % Fe ter 25 ut. % Cu/25 ut. % Fe, na Al2O3 podlagi, in sicer s postopki nanašanja in so-nanašanja. V dvo-kovinskih katalizatorjih so bili kovinski oksidi v obliki oksidnih spinelov, ki so izkazovali močno povezavo kovina–podlaga. Razcep metana s temi katalizatorji je vodil do nastanka čistega vodika in ogljikovih nano-cevk na njihovih površinah. Aktivacijska energija, celokupni dobitek ogljika in količina nastalega vodika pri uporabi pripravljenih katalizatorjev je odgovarjala razpršenosti kovine in razmerju kislih in alkalnih mest na površini katalizatorjev. Cu−Fe/Al2O3 katalizator je izkazoval obstojno hitrost nastajanja vodika, in sicer 58 mmol min−1 g−1 pri temperaturi 650 °C. Vsi ti katalizatorji pa so pokazali zmanjšanje delovanja po 500 min, do česar je prišlo zaradi odlaganja ogljika na površini le-teh. Nanesena ogljikova snov je pretežno odgovarjala obliki več-stenskih ogljikovih nano-cevk, čemur so pričale meritve z TEM visoke ločljivosti in Ramanska spektroskopija. Termo-gravimetrično vrednotenje je nazadnje potrdilo, da je Cu−Fe/Al2O3 zagotovil višje dobitke več-stenskih ogljikovih nano-cevk.

COBISS.SI-ID: 6028314
2.
Uporaba Mössbauerske spektroskopije v proizvodni heterogeni katalizi: vpliv oksidanta na fazne pretvorbe FePO4 soli pri neposredni pripravi metanola iz metana

Preučevali smo vpliv faznih pretvorb FePO4 soli pri neposredni tarčni oksidaciji metana do metanola z uporabo različnih oksidantov, t.j. O2, H2O in N2O. Faze uporabljenih heterogenih katalizatorjev pred in po reakcijah smo vrednotili z Mössbauersko spektroskopijo. Glavni reakcijski proizvodi so bili metanol, ogljikov monoksid in ogljikov dioksid, medtem ko je formaldehid nastajal v sorazmerno majhnih količinah. Mössbauerski spektri so pokazali spremembo začetne katalitske snovi, FePO4 (tridimitni podobna faza (tdm)), v reducirano kovinsko obliko železovega (II) piro-fosfata, Fe2P2O7, za tem pa je snovno pretvorbo soli določala oksidacija, in sicer z različnimi oksidacijskimi zvrstmi. Uporabili smo Mössbauersko spektroskopijo skupaj s preučevanjem rentgenskega uklona (XRD) na svežih, reduciranih in uporabljenih katalitskih snoveh, kar je pokazalo pretvorbo katalizatorja v mešanico faz, ki je bila odvisna od obratovalnih pogojev postopka. V splošnem je bilo delovanje omejeno, tako pa bi mora biti podvrženo nadaljnjem izboljševanju in inženirstvu snovi, medtem ko je bila pretvorba do metanola pri uporabljenih nizkih temperaturah zadovoljiva. Potekajoče redoks poti naj bi tako odigravale ključno vlogo pri načrtovanju katalitske snovi, medtem ko prednost na železu osnovanih heterogenih katalizatorjev prvenstveno leži v tem, da so slednji primerjalno ceneni in sestavljeni zgolj iz dostopnih surovih materialov.

COBISS.SI-ID: 5967386
3.
Porajajoči se izzivi in priložnosti načrtovanja prihodnjih (bio)predelovalnih postopkov

Odsek za katalizo in reakcijsko inženirstvo (CatReactEng) preučuje biomaso kot možno dopolnjujočo surovino za proizvodnjo bencina, dizla in herozena, in sicer preko njenega uplinjanja v reaktorju z lebdečim slojem, zaporednim postopkom Fischer–Tropsch (FT) ter z so-napajanjem proizvodov na cepitev z vodikom. Poleg tega pa lahko bio-polimere, kot so (hemi)celuloza in lignin, uporabimo v obstoječih ali prilagojenih enotah ali pretvorimo v spojine z dodano vrednostjo. Nadalje, v okviru projekta Obzorja 2020 (ADREM) je CatReactEng vključen v reakcije metana z oksidativnim in ne-oksidativnim spajanjem CH4 do kapljevinskih goriv z uporabo obnovljivih virov energije (npr. s plazmo). Na CatReactEng preiskujemo tudi poskus uporabe katalize in energetske vključitve v obdobjih presežne elektrike (proizvodnja H2) z neposredno pripravo metanola iz CO2 (zajetega iz dimnih plinov), in sicer znotraj MEFCO2 projekta (Obzorje 2020). Preučujemo pa tudi pretvorbo številnih drugih običajnih in obnovljivih surovin.

COBISS.SI-ID: 6061082